Nel settembre del 1966, l'ex bassista degli AnimalsChas Chandler portò Jimi Hendrix dagli Stati Uniti al Regno Unito, dove il chitarrista fondò insieme a Noel Redding e Mitch Mitchell i Jimi Hendrix Experience. La prima registrazione della band, la cui formazione fu completata il 6 ottobre, fu una cover di Hey Joe di Billy Roberts, che venne pubblicata nel Regno Unito il 16 dicembre raggiungendo la sesta posizione in classifica. Il B-side era Stone Free, scritta da Hendrix. Purple Haze e The Wind Cries Mary, anch'esse composte da Hendrix, furono distribuite il 17 marzo ed il 5 maggio del 1967, raggiungendo la terza e sesta posizione in classifica; al 12 maggio risale invece Are You Experienced, primo LP della band.
Dopo un quarto singolo dallo scarso successo, Burning of the Midnight Lamp, e dopo l'altrettanta sfortunata pubblicazione di Foxy Lady, la band pubblicò il secondo album Axis: Bold as Love il 1º dicembre 1967. La prima compilation, Smash Hits, seguì al successo del secondo LP. Electric Ladyland, il terzo album della band, fu distribuito negli Stati Uniti il 30 settembre, consolidando la loro fama.