Il 15 luglio [[2008]] la [[Federazione calcistica della Spagna|Federazione spagnola di calcio]] ufficializza del Bosque come nuovo CT della Nazionalenazionale spagnola, vincitrice dell'[[Campionato europeo di calcio 2008|ultimo Europeo]].<ref>{{cita web|url=http://www.tuttomercatoweb.com/europa/ufficiale-del-bosque-e-il-ct-della-spagna-113682|titolo=Ufficiale: Del Bosque è il ct della Spagna|editore=tuttomercatoweb.com|data=15 luglio 2008}}</ref> Esordisce il 20 agosto alla guida delle ''Furie Rosse'' nell’amichevole vinta per 3 a 0 contro la [[Nazionale di calcio della Danimarca|Danimarca]]. Partecipa alla [[FIFA Confederations Cup 2009|Confederations Cup]], dove si piazza al primo posto nel proprio girone. Perde in semifinale contro gli [[Nazionale di calcio degli Stati Uniti|Stati Uniti]] per 2 a 0. Il 28 giugno [[2009]] ottiene il terzo posto battendo per 3 a 2 il [[Nazionale di calcio del Sudafrica|Sudafrica]]. Si qualifica al primo posto del proprio girone per i [[Qualificazioni al campionato mondiale di calcio 2010 - UEFA|Mondiali del 2010]]. Si piazza primo posto nel proprio girone a pari punti con il [[Nazionale di calcio del Cile|Cile]]. Batte agli ottavi il [[Nazionale di calcio del Portogallo|Portogallo]], ai quarti il [[Nazionale di calcio del Paraguay|Paraguay]] e in semifinale la [[Nazionale di calcio della Germania|Germania]] per 1 a 0. L'11 luglio [[2010]] conquista la Coppa del Mondo grazie alla vittoria ai supplementari per 1-0 contro l’[[Nazionale di calcio dei Paesi Bassi|Olanda]]. Si qualifica al primo posto nel proprio girone per l’[[Qualificazioni al campionato europeo di calcio 2012|Europeo]]. Si piazza primo posto nel proprio girone. Batte ai quarti la [[Nazionale di calcio della Francia|Francia]] e in semifinale il [[Nazionale di calcio del Portogallo|Portogallo]]. Il 1º luglio [[2012]] conquista anche l'Europeo battendo in finale l'[[Nazionale di calcio dell'Italia|Italia]] per 4-0. Partecipa alla [[FIFA Confederations Cup 2013|Confederation Cup]], dove si piazza primo posto nel proprio girone. Batte in semifinale l’[[Nazionale di calcio dell'Italia|Italia]] per 7 a 6 dopo i calci di rigore e perde la finale per 3 a 0 contro il [[Nazionale di calcio del Brasile|Brasile]]. Si qualifica al primo posto nel proprio girone per il [[Qualificazioni al campionato mondiale di calcio 2014 - UEFA|Mondiale del 2014]]. Il 18 giugno [[2014]], a seguito della sconfitta per 2-0 contro il [[Nazionale di calcio del Cile|Cile]], è eliminato al primo turno della Coppa del Mondo.<ref>{{cita web|url=http://www.gazzetta.it/Calcio/Mondiali/18-06-2014/brasile-2014-spagna-chiude-ciclo-irripetibile-come-barcellona-80972204252.shtml|titolo=Brasile 2014, la Spagna chiude un ciclo irripetibile. Come il Barcellona|editore=gazzetta.it|data=18 giugno 2014|accesso=26 marzo 2015}}</ref> Si qualifica al primo posto del proprio girone per l’[[Qualificazioni al campionato europeo di calcio 2016|Europeo]]. Il 27 giugno [[2016]], dopo aver superato il primo turno, la [[Nazionale di calcio della Spagna|Spagna]] è eliminata dall'[[Nazionale di calcio dell'Italia|Italia]] (sconfitta 2-0) negli ottavi di finale e Del Bosque annuncia di non voler rinnovare il suo contratto. Il 4 luglio seguente la Federcalcio spagnola ufficializza l'interruzione del rapporto.<ref>{{cita web|url=http://www.gazzetta.it/calcio/europei/2016/spagna/04-07-2016/euro-2016-ufficiale-bosque-lascia-panchina-spagna-160225354852.shtml|titolo=Euro 2016, ufficiale: Del Bosque lascia la panchina della Spagna|editore=gazzetta.it|data=4 luglio 2016|accesso=7 giugno 2017}}</ref> Chiude il suo ciclo dopo aver guidato le ''Furie Rosse'' per 114 partite ottenendo 89 vittorie, 8 pareggi e 17 sconfitte.
