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[[Ludovico Ludovisi]] raccolse contestualmente alle opere archeologiche anche una notevole collezione di pitture, di cui si ha testimonianza tramite due inventari, uno redatto nel 1623, alla morte del papa Gregorio XV, e un altro nel 1633, alla morte del cardinale stesso.<ref name=":0">{{Cita web|url=https://www.jstor.org/stable/885164|titolo=The Ludovisi Collection of Paintings in 1623 on JSTOR|sito=www.jstor.org|lingua=en|accesso=2021-11-28}}</ref> Erano registrati in questi inventari quadri di [[Tiziano]], [[Bonifacio Veronese]], [[Jacopo Bassano]], [[Giovanni Bellini]], [[Dosso Dossi]], [[Francesco Francia]], [[Benvenuto Tisi da Garofalo|Garofalo]], [[Guercino]], [[Guido Reni]], [[Ludovico Carracci]], [[Domenichino]] e altri.<ref name=":0" />
 
[[File:TitianDosso Bacchanaldossi, 1523apollo e dafne, 1522 ca. 152401FXD.jpg|thumb|150px|[[TizianoDosso Vecellio|TizianoDossi]], ''[[BaccanaleApollo deglie Andrii]]Dafne'']]
[[File:HerculesAchelous.jpg|thumb|150px|[[Domenichino]], ''Paesaggio con Ercole e Acheloo'']]
La collezione era pressoché tutta proveniente da opere contemporanee al cardinale, denotando che non vi furono mai stati grossi lasciti, immissioni o donazioni provenienti da altre collezioni precedenti (su tutte, ad esempio, quelle estensi provenienti da [[Ferrara]], o piuttosto quella [[Collezione Aldobrandini|Aldobrandini]] di [[Roma]], da cui a parte un ''[[Noli me tangere (Correggio)|Noli me tangere]]'' del [[Correggio (pittore)|Correggio]] donato da [[Olimpia Aldobrandini|Olimpia]] a [[Ludovico Ludovisi]] in occasione della sua nomina cardinalizia, l'intera raccolta confluì invece in quelle [[Collezione Borghese|Borghese]] e [[Collezione Pamphilj|Pamphilj]]). Un nucleo importante di dipinti di scuola bolognese, su tutti di [[Guercino]], che per l'appunto fu una sorta di pittore di casa [[Ludovisi (famiglia)|Ludovisi]], e [[Domenichino]], fu raccolto da [[Papa Gregorio XV|Alessandro]] prima di divenire papa, quando era legato alla città di [[Bologna]] col titolo di arcivescovo dal 1612 al 1621, giacché una volta nominato pontefice massimo col nome di Gregorio XV, non potendo portare con sé alcuna opere artistica, fece dono delle sue raccolte al [[Cardinal nipote|cardinal-nipote]] (com'era usanza fare).