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Nel corso del XIX secolo la collezione fu risistemata pressoché tutta negli spazi coperti della [[villa Ludovisi]], essenzialmente nel casino Capponi, che fu restaurato in tal senso per ospitare la raccolta scultorea, ma anche nel palazzo Grande e nel casino dell'Aurora, mentre una minima parte dei pezzi rimase lungo i viali del giardino per abbellire le passeggiate.<ref name=G14>{{Cita|A. Giuliano|p. 14}}</ref> I lavori di adeguamento espositivo furono supervisionati da [[Antonio Canova]] nel 1806.<ref name="G13" />
Al 1820 risale l'[[editto Pacca]], con il quale la collezione veniva vincolata allo [[Stato Pontificio]], così da evitare la dispersione delle ricchezze romane nei territori d'oltralpe e non solo.<ref name="G14" />
{{doppia immagine|destra|RomaMNRPalAltempsBustoDemetraLudovisi1.jpg|165|Ludovisi Antinous (Rome) 02.JPG|150|''Busto di Demetra''|''Busto di Antinoo Ludovisi''}}
Tra il 1825 e il 1851 il principe [[Luigi I Boncompagni Ludovisi|Luigi Boncompagni Ludovisi]] e il figlio [[Antonio Boncompagni Ludovisi|Antonio]] ripristinarono l'interesse familiare verso la villa, espandendo i propri spazi con l'acquisto di altri lotti di terra e fabbricati contigui.<ref name="G14" /> La proprietà raggiunse i 25 ettari, dunque il massimo della sua estensione fin dai tempi del [[Ludovico Ludovisi|cardinale Ludovico]] (quando ammontava a 19 ettari).<ref name="G14" />
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