Nel 1920 la principessa Margherita morì. Pare che la perdita della madre sia stata la causa del lungo periodo di malattia che colpì Gustavo Adolfo, che lo costrinse ad abbandonare gli studi per un anno.
Nel 1923 il padre si risposò con la principessa Luisa Mountbatten (1889-1965) e la famiglia si trasferì al Palazzo di Ulriksdal, mentre per i periodi estivi si recavano nel Palazzo di Sofiero.
Gustavo Adolfo studiò nel collegio di Värmland tra il 1918 e il 1924. In seguito ricevette un'educazione di tipo militare, raggiungendo il grado di sottotenente nel reggimento di Livgarde. Alla Scuola Superiore della Guerra ottenne il grado di capitano di cavalleria. Il suo servizio all'interno dell'esercito occupò gran parte della sua vita.
Nell'aprile del 1924, al raggiungimento della maggiore età Gustavo Adolfo assunse per la prima volta il governo in occasione di un viaggio all'estero compiuto dal reGustavo V.
Fu Presidente del Comitato Olimpico Svedese, della Reale Federazione Sportiva Svedese, dell'Associazione Svedese di Caccia e del Club Aereo Svedese. Fu anche membro onorario dell'Accademia delle Scienze e dell'Accademia delle Scienze Militari.
Il principe si distinse nell'equitazione, partecipando a numerosi concorsi e facendo parte della squadra svedese in occasione delle Olimpiadi del 1936. Fu appassionato di musica, in particolare quella classica, e amava molto vivere all'aria aperta, dedicandosi al giardinaggio e all'orticultura.
Il matrimonio si celebrò il 19 ottobre 1932[1] a Coburgo, con una fastosa cerimonia civile alla presenza di numerosi membri delle famiglie nobili europee, a cui seguirono il giorno successivo le nozze religiose, celebrate nella chiesa di San Maurizio.
Il principe Gustavo Adolfo rimase ucciso in un incidente aereo nel pomeriggio del 26 gennaio 1947 all'aeroporto di Kastrup, in Danimarca. Stava tornando a Stoccolma da una battuta di caccia e da una visita alla regina Giuliana dei Paesi Bassi. Il volo in ritardo della KLM da Amsterdam atterrò a Copenaghen per una fermata di routine prima di ripartire per la Svezia. Poco dopo essere nuovamente decollato, l'aereo, un Douglas DC-3, cadde da un'altitudine di 50 metri e precipitò esplodendo. Rimasero uccise tutte le ventidue persone a bordo, sedici passeggeri e sei membri dell'equipaggio. A bordo vi era anche la cantante e attrice statunitense Grace Moore.
I funerali di Gustavo Adolfo si tennero nella Cattedrale di Stoccolma il 4 febbraio. Il principe è sepolto nel Cimitero Reale della città di Stoccolma. Morì tre anni prima di suo nonno re Gustavo V e quindi non divenne mai Principe ereditario.
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